Нелинейная оптика - раздел оптики, связанный с изучением и применением явлений, обусловленных нелинейным откликом вещества на световое поле.
Динамика электронов, атомов, молекул, конденси-ров. среды, возбуждаемых световым полем, принципиально нелинейна. Нелинейным оказывается даже движение свободного электрона
возбуждаемого гармонич. световой волной
Действительно, поскольку u
~ Е, Е ~ Н, второй член в правой
части (1) пропорционален Е2.
Решая (1) методом возмущений (положив u/с <<1 и считая амплитуду напряжённости светового поля А1
умеренной), получим
Из (3) непосредственно следует, что электрон,
переизлучая поле на высших гармониках 2w,
3w, обнаруживает
нелинейный отклик.
Нелинейный отклик связанного электрона, как правило,
гораздо сильнее; он обусловлен, в первую очередь, нелинейным характером удерживающего
его силового поля. Простейшая модель, проясняющая качественную сторону дела,-
классич. ангармонич. осциллятор.
Для классич. "смещения" х связанного
электрона имеем ур-ние
Считая нелинейный член Fнл
малым, выражения для наведённого дипольного момента атома или молекулы d
= ex и макроскопич. поляризации Р (в изотропной
среде Р = Nex; N - число частиц в единице объёма)
можно получить, решая ур-ние (4) методом возмущений. Тогда ф-лы для d
и Р имеют вид рядов по степеням поля Е. Коэф. разложения
оказываются тензорами второго, третьего и более высоких порядков:
Пока в (4) можно пренебречь нелинейными членами
(что характерно для хаотич. малоинтенсивного излучения большинства нелазерных
источников света), для d и Р имеем:
т. е. отклик среды линеен по полю и полностью
описывается линейной поляризуемостью g(1)
и линейной восприимчивостью c(1)-
[Величина (n2 + 2)/3 - лоренцев-ский фактор, или фактор действующего
поля, характеризует действие соседних диполей.] Соотношения (7) являются квазистатич.
материальными ур-ниями линейной оптики. Оптич. отклик в общем случае характеризуется
набором поляризуемостей 
и нелинейных восприимчивостей 
В лазерной оптике нелинейные слагаемые в (5)
и (6) существенны, а обусловленные ими эффекты во мн. случаях доминируют. Более
того, в "сверхсильных" световых полях мощных лазеров локальный нелинейный
отклик сравнивается с линейным, Рлин~Рнл
(см. ниже).
Ясные представления о том, что законы линейной
оптики, в частности суперпозиции принцип ,носят приближённый характер
и применимы лишь в области слабых полей, существовали и до появления лазеров.
Первые прямые эксперименты по регистрации нели-нейностей в поглощении и преломлении
света в флуоресцирующих кристаллах и стёклах были выполнены в 1920-30-х гг.
С. И. Вавиловым с сотрудниками. Результатом нарушения принципа суперпозиции
является известный ещё с прошлого века линейный эл--оп-тич. эффект. Лежащее
в его основе взаимодействие НЧ- и оптич. полей описывается квадратичным членом
в разложении поляризации по полю:
где Е0 - статич. (НЧ-)
электрич. поле, изменяющее поляризацию (а следовательно, и показатель преломления)
на оптич. частоте w.
Первым нелинейным эффектом, зарегистрированным
с помощью лазера, стала генерация второй оптич. гармоники. В 1961 П. Франкен
(P. Franken) с сотрудниками наблюдали удвоение частоты излучения рубинового
лазера в кристалле кварца. Эффект описывается квадратичным по полю членом в
нелинейной поляризации (6). Гармонич. поле (2) возбуждает в соответствии
с (6) волну нелинейной поляризации на удвоенной частоте:
Эта волна - движущийся распределённый источник,
переизлучающий световое поле гармоники E2w
= =е2A2ехрi(2wt-k2r).
В опытах Франкена генерация гармоник была очень
слабым эффектом, кпд удвоения (относит. мощность гармоники) 
10-8. Однако уже к нач. 1963 кпд оптич. удвоителей достигали 20-30%.
Решающую роль в этом сыграли реализация условий фазового синхронизма, согласование
фазовых скоростей волн нелинейной поляризации и гармоники, осуществляющееся
при 2k1 = k2 и приводящее к синфазному
сложению полей гармоники, генерирующихся в разл. участках нелинейной среды.
Т. о., даже в условиях, когда локальный нелинейный эффект мал (c(2)E
<< 1, Рнл << Рлин), накопление
его на большой дистанции, управление "продольными" взаимодействиями
приводят к сильному энергообмену между волнами.
Принципиальное значение для нелинейной оптики имело создание
лазеров с модулиров. добротностью (1962), позволяющих получать при длительности
импульсов ~ 10-7- 10-8 с интенсивности ~1010-1011
Вт/см2. Сильные поля лазеров с модулиров. добротностью позволили
начать исследования нелинейных эффектов, кубичных по полю, определяемых c(3).
С помощью этих лазеров получены 3-я и 4-я оптич. гармоники (1963-64), обнаружено
явление вынужденного комбинац. рассеяния (1962). Оказалось, что в сильных лазерных
полях взаимодействия электронных и колебат. движений в молекулах и кристаллах
приводят к фазировке колебаний; рассеяние становится когерентным, интенсивность
рассеянного света возрастает на много порядков.
В 1965 впервые наблюдалась самофокусировка
света, зарегистрированы "поперечные" нелинейные взаимодействия:
в нелинейной среде дифракционная расходимость мощного светового пучка
подавляется нелинейной рефракцией, обусловленной нелинейной добавкой к показателю
преломления (Dn
= n2I, n2 ~ c(3)).
В том же году запущен параметрический генератор света ,в к-ром взаимодействие
волн на квадратичной нелинейности используется для генерации когерентного излучения,
плавно перестраиваемого по частоте в широком диапазоне.
Проблемы совр. нелинейной оптики далеко выходят за рамки
физ. и прикладной оптики в их традиц. понимании. Современная нелинейная оптика определяют след.
направления: физика оптич. нелинейности и нелинейная спектроскопия; волновая
нелинейная оптика; воздействие сильного светового поля на вещество; прикладная нелинейная оптика.
Физика оптич. нелинейности и нелинейная спектроскопия.
Совр. нелинейная оптика сталкивается с разнообразными проявлениями нелинейного отклика разл.
сред, сюда входят и прямые эксперименты по регистрации поляризации вакуума в
сверхсильных световых полях. Спектроскопии, методы, основанные на изучении нелинейных
свойств вещества, в частности дисперсии нелинейных восприимчивостей, оказались
универсальными, позволили решать задачи, ранее недоступные оптич. технике.
Волновая нелинейная оптика. Нелинейность отклика
приводит к взаимовлиянию, в т. ч. к сильному энергообмену волн с существенно
разл. частотами и волновыми векторами, к нелинейным изменениям частотного и
угл. спектров квазимонохроматич. квазиплоских волн (самовоздействиям). В процессе
волновых взаимодействий и самовоздействий нелинейно изменяется и состояние поляризации
волн - возникают поляризац. нелинейные эффекты.
Многообразные волновые взаимодействия и самовоздействия
фактически определяют гл. черты поведения мощных лазерных пучков в материальной
среде. Разработка эфф. методов управления продольными и поперечными нелинейными
взаимодействиями позволила реализовать в оптике разнообразные эффекты нелинейной
волновой динамики - параметрич. взаимодействия, ударные волны, генерацию структур,
солитоны, спиральные волны, турбулентность.
Физика воздействия сильного cветового поля на
вещество. Нелинейный отклик среды, нелинейные оптич. явления играют важную,
а зачастую и решающую роль в механизмах лазерного возбуждения и релаксации сильнонеравно-весных
состояний в атомах, молекулах и конденсиров. средах. На использовании оптич.
нелинейности базируются и уникальные по быстродействию (временное разрешение
~ 10-15 с) и спектральному разрешению методы лазерной диагностики
неравновесных состояний, быстрых превращений в веществе.
Прикладная нелинейная оптика. Преобразование
частотного и угл. спектров, быстрое управление амплитудой и фазой световых волн,
являющиеся следствием нелинейных взаимодействий и самовоздействий, лежат в основе
действия широкого класса нелинейнооптич. устройств. Кроме традиц. преобразователей
частоты и параметрич. генераторов, в прикладной нелинейной оптики разработаны системы нелинейной
адаптивной оптики, эфф. компрессоры сверхкоротких световых импульсов,
бистабильные и мультистабильные элементы быстродействующих цифровых и аналоговых
оптич. процессоров.
Т. о., мн. проблемы нелинейной оптики тесно переплетаются
с задачами атомной и молекулярной физики, физики твёрдого тела, электроники
и технологии. При всём многообразии направлений исследований важнейшими продолжают
оставаться: физика и техника генерации сильных световых полей; физика оптич.
нелинейности и разработка нелинейных материалов; разработка методов управления
продольными и поперечными взаимодействиями световых волн в нелинейных средах.
Величина нелинейного эффекта определяется напряжённостью
светового поля, значением нелинейной восприимчивости и эфф. пространственным
масштабом нелинейного взаимодействия.
Естественный для нелинейной оптики масштаб напряжённости
поля - напряжённость внутриатомного поля Еа. Можно
ожидать, что при Е = Еа нелинейный отклик сравнивается
по величине с линейным:
Максимальная в ряду внутриатомных полей напряжённость
поля в атоме водорода 
В/см достигается в световом пучке с интенсивностью
Для получения таких интенсивностей необходимо
располагать лазерными системами, генерирующими излучение мощностью W 
1
ТВт (1012 Вт). Фокусировка излучения в пятно площадью а 
10-6 см2, вполне реальная в видимом и ближнем ИК-диапазоне,
приводит в этом случае к I = W/s
1018 Вт/см2.
С помощью лазеров с модулиров. добротностью (tи
10-8-10-9 с) сверхсильные поля можно получить только в
уникальных мультикилоджоульных установках, предназначенных для экспериментов
по УТС. Поэтому огромное значение для нелинейной оптики имели освоение техники генерации
пико- и фемтосекундных импульсов, разработка методов сжатия лазерных импульсов,
"фокусировка во времени" (рис. 1).
При tи
10-13-10-14
с переход к сверхсильным полям возможен при энергиях импульса 0,1 Дж.
Рис. 1. Диаграмма энергия -длительность лазерного
импульса tи;
линиями указаны уровни равной мощности.
Свехсильным полям соответствует мощность > 1 ТВт.
Именно такими методами получены (1989) интенсивности
I 
1019
Вт/см2, при к-рых напряжённость светового поля почти на порядок превосходит
атомное поле. При Е > Еа происходит радикальное
изменение структуры вещества; дискретная структура атомных уровней практически
исчезает, оптич. отклик определяется переходами в непрерывном
спектре. Это означает, что при Е >= Еа на смену
нелинейной оптике атомов и молекул приходит нелинейная электронная физика. В действительности
"динамич. диапазон" нелинейная оптика атомов и молекул существенно уже. Конденсиров.
среда, не слишком разреженный газ ионизуются при интенсивностях I = Iпр
<< Ia (Iпр - порог пробоя).
Эффект связан с лавинным размножением свободных электронов, набирающих энергию
в процессе столкновений в поле световой волны. При достижении критич. концентрации
электронов Nкp~ ~1016 см-3 возникает
лавинный световой пробой (см. Оптические разряды ).Возможность достичь
Nкр определяется плотностью световой энергии; поэтому Iпр
~ ~1/tи,
т. е. порог светового пробоя возрастает с уменьшением длительности лазерного
импульса.
Конкретные значения Iпр, вид
зависимости Iпр(tи)
определяются прежде всего соотношением частоты света со и резонансной частоты
вещества wа.
Представления о порядках величин можно дать для
существенно нерезонансного случая w/wа
<< 1. В этой ситуации пробой прозрачных кристаллов и стёкол в поле импульсов
длительностью tи
10-8
с происходит при Iпр 
1010-1011 Вт/см2. При tи
10-14
с верх. граница интенсивностей, при к-рых конденсиров. среда ещё не успевает
ионизоваться, повышается до значений Iпр 
1013 -1014 Вт/см2. При I= Iт
1015 Вт/см2 атом ионизуется за счёт туннелирования электрона
в световом поле за время порядка светового периода; этим определяется предельная
оптич. прочность вещества в нерезонансных условиях. При I >= Iт
<< Iа [в нерезонансном случае 
] линейный и нелинейный отклики вещества определяются фактически откликом квазисвободных
электронов.
В световом поле напряжённостью
энергия осцилляции электрона становится сравнимой
с энергией покоя. Соответственно, т. н. субсветовой интенсивность
характеризует границу субсветовой нелинейной оптики свободных
электронов [при Е = Ерел u
с
в (1) и вклад, обусловленный силой Лоренца, уже нельзя рассматривать как малое
возмущение].
Для частот, соответствующих видимому диапазону,
Iрел
1019 Вт/см2 - величина, уже достигнутая в эксперименте.
Получение сверхсильных полей позволяет экспериментально
наблюдать эффекты нелинейной квантовой электродинамики. В полях напряжённостью
Е 
1016
В/см (I 
1030 Вт/см2) возможна генерация электронно-позитронных
пар в вакууме ("оптич. пробой вакуума"). Хотя достижение
таких полей пока представляется проблематичным, взаимодействие уже реализованных
мощных лазерных импульсов с субсветовыми электронами может привести к наблюдению
ряда принципиальных эффектов. При I > > 1020 Вт/см2
реализуются условия наблюдения нелинейного томсоновского и нелинейного комптоновского
рассеяний; возможна регистрация влияния лазерного поля на b-распад.
При I > 1023 - 1024 Вт/см2 возможно
наблюдение черепковского излучения в вакууме, поляризованном мощной световой
волной.
Нелинейный отклик свободных и связанных "оптич." электронов - универсальная, но не единственная причина возникновения нелинейных
оптич. явлений. Существенными оказываются нелинейные колебания многоатомных
молекул и кристаллич. решётки, возбуждение светом явлений дрейфа, диффузии зарядов
в кристаллах (фоторефрактивный эффект), индуцированная световой волной ориентация
анизотропных молекул в жидкостях и жидких кристаллах (оптический Керра эффект), электрострикция, разл. тепловые эффекты и т. п. Перечисленные механизмы
приводят к появлению оптич. нелинейностей, существенно различающихся по величине
и времени установления нелинейного отклика tнл.
Для наиб. быстрой нерезонансной электронной нелинейности tнл
=<10-14 с, для инерционной тепловой нелинейности tнл
> 10-3 с.
В большинстве практически интересных случаев локальный нелинейный отклик много
меньше линейного (Рнл << Рлин)
и нелинейные свойства среды хорошо описываются раз-ложениями (5), (6), набором
гиперполяризуемостей 
и нелинейных восприймчивостей 
.
В световом поле
возникает бесконечный набор волн нелинейной поляризации
на частотах
где определяющая макроскопич. нелинейный отклик
спектральная компонента тензора (п + 1)-го ранга 
:
здесь 
- усреднённый по ориентациям атомов или молекул тензор гиперполяризуемости,
L(n)- фактор локального поля -поправка, учитывающая ди-поль-дипольное
взаимодействие (обобщение лоренцевского фактора)
n0 (wm) - линейный показатель преломления. Ф-ла (11) является естеств. обобщением соотношения (7а). Расчёт величин g(п) и c(n) должен основываться на микроскопических теоретич. моделях. Информацию о нелинейном отклике даёт и феноменологич. теория, апеллирующая к общим свойствам симметрии среды, рассматривающая такие простые модельные системы, как классич. ангар-монич. осциллятор, квантовая двухуровневая система .
Младший нелинейный член в разложении (6) - квадратичный по полю 
. Квадратичная нелинейная восприимчивость 
-
тензор 3-го ранга; поэтому оптич. эффекты,
квадратичные по полю, возникают только в средах, не имеющих центра симметрии.
В квадратичной среде бигармонич. световое поле
возбуждает волны нелинейной поляризации на частотах
2w1,
2w2,
w1
b w2,
являющихся результатом трёх-частотных (трёхфотонных) взаимодействий вида w
= wi
b wj
(i,j = 1,2). Соответствующие спектральные компоненты тензора восприимчивости
c(3)(2wi),
c(2)(w1
b w2)
связаны с быстрыми (электронными) механизмами нелинейного отклика, для к-рых
tнл<=
<= wi-1
10-14
с. Эти процессы приводят к модуляции показателя преломления с оптич. частотой.
Наиб. важный среди них - нерезонансный нелинейный отклик связанных оптич. электронов.
Пользуясь (9), можно оценить c(2):
Если взять для Еа значение
для атома водорода, то c(2)
~ 10-7 [СГС]. Реальные значения c(2)
(2w) (в видимом
диапазоне) для диэлектриков лежат в пределах от 10-9 [СГС] (кварц)
до 1,7.10-8 СГС для одного из наиб. нелинейных кристаллов
Ba2NaNb5O15. Существенно больше значения c(2)
(2w) в полупроводниках;
в GaAs на l1
= 1,06 мкм c(2)(2w)
5,2.10-7
СГС; в кристалле Те в ИК-диапазоне (l
= 10,6 мкм) c(2)
2,2.10-6
СГС. Т. о., в средах, линейные восприимчивости к-рых различаются меньше
чем на порядок, различие в величинах нелинейного отклика достигает почти четырёх
порядков. Для нелинейностей более высокого порядка по полю сказанное проявляется
ещё сильнее (см. ниже). Количеств. расчёт c(2)
кристаллов основывается в большинстве случаев на полуфеноменологич. моделях.
Структуру квадратичного нелинейного отклика можно определить с помощью модели
классич. ан-гармонич. осциллятора. Полагая в (4б) Fнл
= aх2
и подставляя в (4а) поле (13), методом возмущений получим d = g(1)
E + g(2)
Е2 и
где 
- резонансные множители, Г - полуширина линии поглощения. Тогда для c(2)
[ср. (11)] получим:
поскольку в кристалле элементарные "ячейки"
ориентированы одинаково. К аналогичным ф-лам для g(2)
и c(2) приводит
и модель двухуровневой системы, в к-рой вместо классич. фактора D = aе3/т2
появляется произведение трёх матричных элементов переходов
Кубичная нелинейная восприимчивость ci(3)kl,
яв-ляясь тензором 4-го ранга, отлична от нуля в центро-симметричных средах:
в газах, жидкостях, аморфных и кристаллич. твёрдых телах. В этих средах в результате
четырёхчастотных (четырёхфотонных) взаимодействий вида w
= wi
b wj
b wk
(i,j,k = 1, 2, 3) бигармонич. поле (13) возбуждает широкий спектр волн
нелинейной поляризации на комбинац. частотах и гармониках 3w1,
3w2,
2w1
b w2,
2w2
b w1
и т. п. Кубичные восприимчивости 
(3wi,
wi,
wi,
wi),
(2w1
b bw2,
w1,
w1
b w2)
и т. н. для сильно различающихся частот
w1
и w2
обусловлены малоинерционными (напр., электронными) механизмами нелинейного отклика.
Для грубой оценки спектральной компоненты c(3)(3w),
связанной с нерезонансным электронным откликом конденсиров. среды, можно полагать
[ср. с (14)] c(3)(3w)
~ Е-2. Оценка c(3)(3w)
10-13-10-14
СГС близка к значениям, измеряемым в оптически прозрачных жидкостях и диэлектриках.
Поскольку c(3)
отлична от нуля в газах, в её поведении гораздо сильнее, чем в c(2),
проявляются индивидуальные свойства атомов и молекул. Особенно ярко они выражены
в резонансных свойствах c(3)
(для разреженного газа c(3)
= Ng(3)).
На рис. 2 приведены теоре-тич. график дисперсии g(3)
и диаграмма энергетич. уровней для атомов Na. Отчётливо видны сильные возрастания
кубич. восприимчивости вблизи резонансов.
Рис. 2. Теоретические значения кубичной гиперполяризуемости g(3)(3w)
атома Na, ответственной за генерацию третьей гармоники в зависимости от длины
волны основного излучения l.
Четырёхчастотные нелинейные взаимодействия па
кубичной нелинейности приводят не только к генерации волн на новых частотах,
но и к возникновению волн нелинейной поляризации на частотах исходных волн:
В результате такого самовоздействия, или кроссмоду-ляции,
возникает нелинейная добавка n2 к показателю преломления для
волны частоты wi.
Полный показатель преломления кубичной среды
Если выразить n2 в [см2/кВт],
то
Обусловленная быстрым нерезонансным откликом
оп-тич. электронов нелинейная добавка n2 относительно невелика.
Полагая c(3)(w)
10-14
СГС, имеем n2 
10-13 см2/кВт; таковы прибл. значения n2
для мн. кристаллов и жидкостей. В таком случае даже для интенсивностей, близких
к пробойным, I 
Iпр,
Dn =n2Iпр<<
n0.
Имеется много других, хотя и более инерционных,
механизмов, приводящих к существенно более сильной нелинейности показателя преломления.
К ним относятся резонансные нелинейности в полупроводниках (экситонные резонансы
в двумерных структурах), фо-торефрактивный эффект в неорганич. кристаллах, ориентация
анизотропных молекул в световом поле и оптич. нагрев среды. Диапазон значений
нелинейного параметра n2 превышает десять порядков (рис. 3).
Несмотря на существ. различие физ. механизмов нелинейности, многочисл. данные
неплохо укладываются на прямые п2 ~ tнл;
возрастание величины n2 сопровождается увеличением инерционности
отклика.
К ориентац. механизмам в жидких кристаллах, приводящим
к n2 > 0,1 см2/кВт, с полным основанием применим
термин "гигантские оптич. нелинейности".
Рис. 3. Значения нелинейного коэффициента
n2 для оптических
материалов на плоскости n2, tнл.
Квадратичная и кубичная нелинейности доминируют в подавляющем большинстве практически важных случаев.
Нелинейности более высокого порядка быстро убывают с номером п, c(n)
~ Еa-(n-1)(под Еа
следует понимать нек-рое эфф. "атомное" поле, различное для
разных механизмов нелинейности).
В кристаллах в поле интенсивных сверхкоротких
импульсов зарегистрированы эффекты, обусловленные быстрыми (электронными) нелинейностями
Pнл(4) ~ c(4)E4
и 
. В атомарных
газах при ин-тенсивностях I ~ 1011Вт/см2 измерены
нелинейные эффекты, обусловленные 
.
В сверхсильных световых полях (Е 
Еа)описание нелинейного отклика, базирующееся на методе
возмущений, разложении нелинейной поляризации в ряд по степеням поля, теряет
силу; в значит. мере утрачивает смысл и понятие нелинейной восприимчивости.
В экспериментах по генерации оптич. гармоник в атомах инертных газов при интенсивностях
I ~ 1014-1015 Вт/см2 были зарегистрированы
нечётные гармоники вплоть до 21-й. Теоретическая интерпретация эффекта базируется
на численном анализе нелинейного отклика одноэлектронного атома, никак не связанном
с методом возмущений.
Распространение световых волн в слабонелинейной среде описывается неоднородным волновым ур-нием
где внеш. силой является волна нелинейной поляризации
Рнл(r, t). Последняя возбуждает
вынужденную эл--магн. волну, имеющую те же частоту и волновой вектор, что и
волна нелинейной поляризации. Интерференция вынужденных волн со свободными волнами
среды определяет динамику развития нелинейного волнового процесса во времени
и в пространстве. Поскольку характер интерференции свободных и вынужденных волн
существенно зависит от дисперсии среды, дисперсионные параметры решающим образом
влияют на формирование нелинейных волн. В электродинамике сильнодиспергирующих
слабонелинейных сред принято выделять нелинейные взаимодействия волн с разл.
частотами и волновыми векторами и самовоздействия волн, обусловленные зависимостью
комплексного показателя преломления от интенсивности.
Строгое разграничение нелинейных волновых процессов
на взаимодействия и самовоздействия справедливо лишь для плоских монохроматич.
волн, для к-рых самовоздействия проявляются как самоиндуциров. изменения поглощения
и фазовой скорости волны. Для реальных модулированных во времени и пространстве
световых волн эта классификация условна. Самовоздействия волновых пакетов и
пучков в кубичной среде (самоиндуциров. изменения формы модуляции) обусловлены
четырёхфотонными взаимодействиями разл. компонент частотного и угл. спектров,
продольными и поперечными взаимодействиями. Однако термины "взаимодействия"
и "самовоздействия" широко используются и для модулиров. волн. В
совр. нелинейной оптики говорят о взаимодействиях, имея в виду взаимодействия волн с сильно
различающимися частотами - процессы типа генерации гармоник, суммарных и разностных
частот, пара-метрич. усиления и параметрич. генерации. Нелинейные преобразования
частотного и угл. спектров квази-монохроматич. квазиплоских волн в средах с
нечётными по полю нелинейностями относят к самовоздействиям.
Дело не только в терминологии, существенно различаются
теоретич. подходы, физ. образы, используемые при исследовании взаимодействий
и самовоздействий. В описании взаимодействий первоочередной интерес представляет
динамика распределения энергии по спектру, а в описании самовоздействий главное
- поиски автомодельных решений, стационарных волн, неустой-чивостей и т. п.
Для большинства практически интересных задач Н.
о. ур-ние (18) можно упростить, пользуясь методом медленно меняющихся амплитуд.
Для плоских волн, распространяющихся в слабонелинейной среде,
в первом приближении теории дисперсии полагая,
что комплексные амплитуды Ап медленно изменяются на длине
волны ln
и периоде Тп = 2p/wn,
вместо (6), (18) получаем систему п связанных ур-ний 1-го порядка
где Рнл(wn)
- спектральные компоненты нелинейной поляризации на частоте wn;
- тензор, описывающий
потери в среде; Sn - лучевой вектор; fn
(r) - фактор, описывающий интерференцию свободных и вынужденных
волн.
Наиб. адекватна нелинейным задачам гонгов-ская трактовка дифракции
(см. Дифракция воли). Её матем. аппарат никак не связан с принципом суперпозиции
и базируется на параболич. ур-нии для комплексной амплитуды (см. Волны), описывающем "поперечную" диффузию поля, что тесно связано с
методом медленно меняющихся амплитуд.
Системой связанных параболич. ур-ний
описывается распространение монохроматич. волновых
пучков в нелинейной среде. Аналогичные по структуре ур-ния описывают и взаимодействия
плоских волновых пакетов в нелинейной диспергирующей среде. Во втором приближении
теории дисперсии, рассматривая для простоты плоский пакет в изотропной среде,
получим нараболич. ур-ние вида
где h
= t - z/u, u - групповая скорость пакета.
В протяжённой среде, характерный размер к-рой существенно превышает длину волны,
эффективность нелинейного взаимодействия определяется величиной локального нелинейного
отклика (величиной ~ c(2)E
в квадратичной среде и c(3)
Е2 ~ в кубичной) и условиями интерференции свободных
и вынужденных волн.
Сильные нелинейные взаимодействия (сильный энергообмен
между взаимодействующими волнами) удаётся получить и в слабонелинейной среде,
в к-рой c(2)
Е << 1, c(3)
Е2 << 1. Малость локального нелинейного отклика
компенсируется организацией накапливающихся взаимодействий. Последнего можно
добиться за счёт подбора дисперсионных свойств среды. Пример этого - генерация
2-й оптич. гармоники в двулучепреломляю-щем кристалле. В приближении геом. оптики
система связанных ур-ний (20) сводится к двум ур-ниям 1-го порядка для амплитуд
осн. волны А1 и 2-й гармоники А2
(без учёта потерь):
Здесь u1, u2
- групповые скорости, b1
= 
,
b2
=
-
коэф. нелинейной связи, ось z направлена вдоль
k1, Ai = ri
ехр(iji).
Расстройка волновых векторов Dk=
k2 - 2k1 определяет картину
интерференции свободной (волновое число k2) и вынужденной
(волновое число 2k1)волн. Генерация гармоники наиб.
эффективна в условиях фазового и группового синхронизма, когда
Тогда для вещественных амплитуд rl,
r2
из (22) получаем (b1
= b2=b):
Графики решений (20), (24) представлены на рис.
4(а); видно, что при выполнении условия (23) вся энергия основной волны
переходит в гармонику, реализуется накапливающееся взаимодействие; оптический
удвоитель частоты обладает кпд ~ 100%. Если
же расстройка Dk
велика, быстро осциллирующий член в правых частях уравнений (22) практически
полностью подавляет нелинейный эффект (см.
также Взаимодействие световых волн).
Рис. 4. Удвоение частоты света: а -
пространственное изменение вещественных
амплитуд r1, r2
в условиях фазового синхронизма;
б - схема реализации условий
фазового синхронизма в двулучепреломляющем
кристалле. Приведены сечения поверхностей показателя
преломления для обыкновенной n0(w)
и необыкновенной ne(2w)
волн.
Условия фазового синхронизма в оптике наиб. эффективно
реализуются в двулучепреломляющих кристаллах. Имитация отсутствия дисперсии
Dk = k2
-2k1 = (2w/с)[п(2w)
- п(w)] = 0 возможна, если волны основной частоты и гармоники поляризованы ортогонально
(рис. 4,6). Пересечение поверхностей nе(2w)
и n0(w)
определяет конус направлений, вдоль к-рых nе(2w)
= n0(w).
Пространственный масштаб накапливающегося продольного взаимодействия плоских
гармонич. волн на частотах w
и 2w, распространяющихся
вдоль такого направления, L|| = = Dk-1
.
Однако неизбежно присутствующие временная и пространственная модуляции волны
приводят к ограничению величины L||. Тем не менее и в этой
ситуации продольные взаимодействия удаётся сделать крупномасштабными, если L|| > Lнл 
b-1r-1(0).
Здесь т. н. нелинейная длина Lнл - характерное расстояние,
на к-ром > 50% энергии осн. волны переходит в гармонику в условиях фазового
синхронизма.
Крупномасштабные продольные взаимодействия удаётся
реализовать в пучках мощных лазеров, макс. кпд удвоителей частоты достигают
~80-90%. Если разность n(2w)
- n(w)
определяется естеств. дисперсией среды, то L|| 
Dn-1
не превышает 10-3 см и даже для световых полей, близких к пробойным,
продольные взаимодействия остаются мелкомасштабными.
Для эффектов, приводящих к нелинейному изменению угл. спектра, таких как самофокусировка
и самодефокусировка, генерация диссипативных структур, пространственная бистабильность
и мультистабильность. определяющую роль играет характерный масштаб поперечных
взаимодействий L|. Мелкомасштабные поперечные взаимодействия
(L| << d - поперечного размера светового
пучка) возникают за счёт дифракции ("диффузии" лучевой амплитуды),
диффузии частиц нелинейной среды. В системах с оптич. обратной связью, в нелинейных
резонаторах ст. н. двумерной обратной связью, используя относительно несложные
преобразования светового поля, можно получить L|
d (см. раздел 7).
Слабый эффект генерации 2-й оптич. гармоники был открыт в естеств. кристалле кварца. Получение кпд оптич. удвоителя частоты,
достигающего десятков процентов, стало возможным только за счёт использования
искусственно выращенных кристаллов, позволяющих реализовать условия синхронизма.
Полтому большая величина нелинейной восприимчивости - не единств. требование
к эфф. нелинейному материалу. Обычно необходима совокупность таких свойств,
как нелинейность, двулучепреломление, область прозрачности, оптич. прочность
и т. п. Возможности варьирования величин квадратичной нелинейной восприимчивости
c(2),
обусловленной быстрой электронной нелинейностью, относительно невелики. Анализ
эксперим. данных позволяет сформулировать полуэмпирич. закономерность, связывающую
спектральные компоненты квадратичной восприимчивости c(2)
c компонентами линейной восприимчивости c(1).
Оказывается:
где коэф. Dijk
10-6
СГС практически постоянен для широкого класса кристаллов. Согласно (25), оптич.
материалы с высокими значениями линейного показателя преломления должны обладать
и высокой квадратичной нелинейностью.
Наиб. значения c(2),
полученные в кристалле Ba2NaNb5O15 в видимом
диапазоне (c(2)
10-8
СГС) и в кристалле Те в ИК-диапазоне (c(2)
2,2.10-6
СГС) ещё в 1960-х гг., практически не были превзойдены и в 1980-х гг. (табл.).
Это не свидетельствует, однако, об отсутствии прогресса в разработке материалов
с квадратичной нелинейностью. Наиболее яркие достижения получены в разработке
нелинейных кристаллов для преобразования широкоапертурных пучков импульсных
лазеров для установок УТС и в разработке кристаллов для преобразования излучения
с высокой ср. мощностью. Удвоитель частоты на кристалле калий - титанил фосфата
(КТР) обладает кпд 
60% при средней мощности лазерного излучения - 20 Вт.
Представление о диапазоне значений кубичной нелинейной
восприимчивости в совр. нелинейных материалах даёт диаграмма рис. 3. Несмотря
на разнообразие физ. механизмов нелинейности, можно чётко выделить неск. принципов,
лежащих в основе поиска и разработки сильнонелинейных материалов.
Величина кубичной восприимчивости [ср. (11),
(16)] определяется произведением трёх факторов - фактора, характеризующего величину
матричных элементов (дипольных моментов), - D(3), вовлечённых
в нелинейный процесс, их резонансного вклада R(3) и фактора
локального поля L(3): 
. Управление каждым из них приводит к значительным результатам в разработке
материалов с кубичной нелинейностью.
Управлять фактором D(3) можно
за счёт делокали-зации электронных состояний, ибо осн. вклад в линейную и нелинейную
поляризуемости дают слабосвязанные электроны. Пример сильно делокализованных
состояний - p-электроны
в органич. молекулах с сопряжёнными связями. С увеличением числа сопряжённых
связей - делокализацией электронов - в молекулах полимеров возрастает поляризуемость
g(3)
(рис. 5).
Эфф. использование резонансов, описываемых фактором
R(3) (рис. 2), приводит также к получению сильных кубичных
нелинейностей (напр., вблизи экситонных
резонансов в полупроводниковых сверхрешётках).
Рис. 5. Зависимость гиперполяризуемости g(3)(3w)
от числа двойных связей в молекулах полимеров; точки - эксперимент, сплошная
линия - теория.
Весьма разнообразны возможности увеличения
c(3) за счёт
фактора локального поля. Здесь следует упомянуть легирование кристаллов и стёкол,
использование кластерных систем, включая кластеры на границах раздела. На шероховатых
поверхностях металлов и полупроводников действующее поле может возрастать, по
крайней мере, на два порядка.
Традиционным предметом спектроскопии до появления
лазеров было исследование дисперсии действительной и мнимой частей линейной
восприимчивости c(1)(w)-
В соответствии с этим, говоря о нелинейной спектроскопии, часто имеют в виду
методы и результаты исследований частотной зависимости нелинейного отклика вещества
или - для слабонелинейной среды - частотной зависимости нелинейных воспри-имчивостей.
Фактически предмет и методы современной нелинейной спектроскопии шире и разнообразнее.
Быстрый прогресс техники генерации коротких световых импульсов (длительностью
всего в неск. световых периодов, фемтосекундные световые импульсы) привёл к
разработке эфф. методов исследования нестационарного нелинейного отклика вещества
на импульсное оптич. возбуждение. Эту спектроскопию, альтернативную традиционной
"частотной" (frequency-domain) спектроскопии, принято называть временной
(time-domain) спектроскопией. Совр. нелинейная лазерная спектроскопия включает
и нелинейную спектрохроно-графию, изучающую частотную зависимость нелинейного
отклика нестационарных сред; имеется в виду частотная спектроскопия с временным
разрешением. Помимо информации о новых (нелинейных) параметрах вещества, нелинейная
спектроскопия открывает принципиально новые возможности извлечения данных, являющихся
традиц. предметом линейной спектроскопии,- данных о положении и структуре спектральных
линий, сечениях рассеяния и т. п.; один из ярких примеров - свободная от доплеровского
уширения двух-фотонная атомная и молекулярная спектроскопия.
Хотя нелинейная спектроскопия в принципе имеет
дело с бесконечным числом новых параметров - нелинейных восприимчивостей разл.
порядков c(n)(w1,...,
wn),
фактически в большинстве применяемых методов (когерентная активная спектроскопия
рассеяния света, спектроскопия двухфотонного поглощения, нелинейная поляризац.
спектроскопия) исследуются резонансы в кубичной нелинейной восприимчивости 
, к-рая стала одной из важнейших характеристик материальных сред.
Примером может служить когерентная спектроскопия
комбинац. рассеяния света, или, как её часто называют, КАРС-спектроскопия (когерентная
антистоксова рамановская спектроскопия). Подчиняющиеся альтернативному запрету
комбинац. резонансы (см. Комбинационное рассеяние света)в нелинейном
отклике проявляются как резонансы в кубич. восприимчивости. Согласно классич.
модели комбинац. рассеяния, поляризуемость молекулы
где Q - смещение ядер, для к-рого ур-ние
движения имеет вид
В соответствии с (26), (27) в поляризации Р появляется член, кубичный по полю. Действительно,
Если на среду действует бигармонич. поле вида
(13), в результате четырёхфотонных взаимодействий на кубич. нелинейности возникает,
в частности, волна поляризации, а следовательно, и когерентное световое поле
(его когерентность определяется целиком когерент-
ностью накачки) на частоте wа=
w1
+ w1
- w2
= 2w1
- w2.
Соответствующая кубич. восприимчивость
Частотная КАРС-спектроскопия основана на измерении
зависимости интенсивности антистоксова сигнала (рис. 6,а)
от разности частот w1 - w2. Она даёт традиц. данные о комбинационных (рамановских) резонансах; чувствительность и спектральное разрешение при этом существенно превосходят таковые для спектроскопии спонтанного комбинац. рассеяния. Вместе с тем КАРС-спектроскопия оказывается и источником принципиально новой информации, поскольку кубич. восприимчивость в (29) слагается из неск. составляющих - помимо резонансной восприимчивости cR(3), связанной с колебат. резонансом (28), вклад в антистоксов сигнал дают четырёхфотонные процессы, развивающиеся на быстрой нерезонансной электронной нелинейности cNR(3) (см. Активная лазерная спектроскопия).
Рис. 6. Схема частотной (a) и временной
(б) КАРС-спектроскопии комбинационных
резонансов в кубической восприимчивости g(3).
Принцип временной нелинейной спектроскопии комбинац.
рассеяния (нестационарной КАРС-спектроско-пии) поясняет рис. 6(б). Комбинац.
резонанс возбуждается двумя короткими лазерными импульсами, разность ср. частот
излучения к-рых w1
- w2
ближе к частоте W.
Короткий зондирующий импульс Епр с задержкой по отношению
к возбуждающим импульсам используется для измерения кинетики затухания нелинейного
отклика.
Кубич. нелинейный отклик на немонохроматич. поле
где Е = Е1
+ E2 + Eпр.
Измеряемая в частотной нелинейной спектроскопии
спектральная компонента кубич. нелинейной восприимчивости c(3)(wа)
является, очевидно, трёхмерным фурье-образом фигурирующей в (30) нелинейной
функции отклика 
:
Рис. 7. Экспериментальные данные нестационарной
КАРС-спектроскопии кристалла перилена, полученные
при длительности импульса tн,
меньшей периода молекулярных колебаний
Tм.
При исследовании однородно уширенного комбинац.
резонанса частотная и временная КАРС-спектроскопия представляет
собой альтернативные методы извлечения данных о ширине линии Dv
= Г/2p или о
прямо связанном с ней времени поперечной релаксации (дефази-ровки) T2
= (Dv)-1.
В частотной спектроскопии спектральное разрешение тем выше, чем больше отношение
Dv/Dvл,
где Dvл
- ширина линии используемого лазерного излучения. Аналогичным нараметром в нестациопарной
спектроскопии является отношение времени де-фазировки T2 к
длительности возбуждающих и зондирующих импульсов tл:
должно выполняться условие T2/tл
>> 1. Если для возбуждения и зондирования во временной спектроскопии используются
фемтосекунд-ные световые импульсы, то (поскольку wi/W
>> 1) возможны ситуации, когда длительности пробных импульсов оказываются
малыми не только по сравнению с временами релаксации энергии и фазы, но и по
сравнению с Тм = 2p/W
- периодом молекулярных колебаний. В этом случае появляется возможность регистрировать
не только огибающую, но и саму форму молекулярных колебаний (рис. 7); нелинейный
спектрометр становится стробоскопич. "оптическим осциллографом".
Регистрация нелинейного отклика используется
для нелинейнооптич. диагностики кристаллич. структуры приповерхностных слоев
сильно поглощающих монокристаллов полупроводников и металлов (особенно диагностики
с пико- и субпикосекундным временным разрешением). Совр. эксперим. техника позволяет
легко регистрировать квадратичные и кубичные по полю эффекты в отражённом от
кристалла свете, нелинейные взаимодействия в тонких приповерхностных слоях.
Нелинейное отражение от кристалла кремния (рис.
8) можно использовать для диагностики нарушений кристаллич. структуры, возникающих
при ионной имплантации. В основе техники регистрации лежит анизотропия
нелинейного отклика (линейный отклик Si - изотропен). Из рис. 8(б, в)видно,
что увеличение дозы имплантации уменьшает
анизотропию в угл. распределении интенсивности квадрупольной 2-й гармоники (дипольная
2-я гармоника в Si запрещена); уменьшение анизотропии удаётся непосредственно
связать с мерой аморфизации кристалла.
Рис. 8. Нелинейнооптическая диагностика поверхности
монокристалла Si: a - интенсивность 2-й гармоники,
отражённой от совершенного кристалла в зависимости от угла поворота в; б,
в - то же в имплантированном
Si при разных дозах имплантации D=1,2.1014
см-2 (б), 2,4.1014 см-2 (в).
Сильная анизотропия проявляется и в нелинейном
отклике монокристаллов металлов - в Аu, Сu, Аl; зарегистрирован нелинейный отклик
от плёнок, обладающих высокотемпературной сверхпроводимостью. Всё это стимулирует
применение нелинейных оптич. методов к анализу динамики электронной структуры
нормальных и сверхпроводящих металлов. Чувствительность нелинейного отклика
к тонким деталям зонной структуры полупроводников и металлов делает нелинейнооптич.
диагностику эфф. методом изучения не только симметрии потенциала, в к-ром движется
электрон, но и деталей картины этого движения.
Интенсивная световая волна - волна "накачки"
, распространяющаяся
в среде с быстрым нелинейным откликом, модулирует её диэлектрич. проницаемость
е по закону бегущей волны. Бегущая волна диэлектрич. проницаемости способна
усиливать слабые волны с соответствующим образом подобранными частотами и волновыми
векторами - эффект, имеющий ряд общих черт с парамет-рич. усилением и параметрич.
генерацией в системах с сосредоточенными параметрами.
В квадратичной среде диэлектрич. проницаемость
где e1
- коэф. модуляции диэлектрич. проницаемости, wн
= w1
+ w2
- частота накачки, равная сумме частот параметрически усиливаемых волн.
Поведение комплексных амплитуд волн, участвующих
в таком трёхчастотном ("трёхфотонном") параметрич. процессе (без
учёта потерь), описывается системой трёх ур-ний [ср. (22)]:
Если u1 = u2
= uн, Dz
= 0 (выполняются условия фазового синхронизма kH = k1+
k2) и A1, A2 << Ан
(последнее приближение обычно наз. приближением заданного поля накачки),
то решения ур-ний (33а) и (33б)
т. е. волны на частотах w1,
w2
экспоненциально усиливаются. Расстройка фазовых скоростей (D
0), обусловленная
дисперсией среды, снижает инкремент: g = 
Однако увеличением интенсивности накачки в определ. мере можно скомпенсировать
эффекты расфазировки.
Для немодулиров. волн при D
= 0, и1 - и2 = ин система
(33а) - (33в) допускает точное решение в эл-липтич. функциях. Графики решений
представлены на рис. 9; интенсивности нормированы на интенсивность сигнальной
волны на частоте w1. Пространственные биения трёх волн, изображённые
на рис., представляют по существу периодич. последовательность процессов параметрич.
усиления в поле мощной волны накачки wн
w1
+ w2
и сложения частот w1
+ w2
wн.
В кубичной среде диэлектрич. проницаемость изменяется с удвоенной частотой накачки.
Рис. 9. Динамика изменения интенсивности волн
при параметрическом взаимодействии в среде с
квадратичной нелинейностью. По оси абсцисс -
приведённая длина нелинейной среды; по оси
ординат - интенсивности (в относительных единицах)
волн сигнала I1/I10(1), разностной частоты
I2/I10 (2)
и накачки IH/I10 (3).
Коэф. модуляции диэлектрич. проницаемости e1
~ c(3)А2н. Частота накачки связана с частотами усиливаемых волн в этом случае соотношением
(четырёхчастотный - четырёхфотонный параметрич.
процесс), и накапливающиеся взаимодействия имеют место, если
Экспоненциальное усиление волн на частотах w1,
w2 происходит
в этом случае с инкрементом g =
, где bi
~ c(3).
Трёх- и четырёхчастотные параметрич. взаимодействия
играют фундам. роль в нелинейной оптике. Трёхчастотное параметрич. усиление лежит в основе
принципа действия перестраиваемых параметрических генераторов света: при
фиксиров. частоте накачки wн
частоты усиливаемых волн w1
и w2
можно перестраивать, изменяя дисперсионные свойства среды.
Параметрич. генератор на основе кристалла ВВО
(табл.) плавно перестраивается во всём видимом и ближнем ИК-диапазоне. Четырёхчастотные
параметрич. взаимодействия также могут быть положены в основу разработки нелинейнооптич.
преобразователей. Вместе с тем здесь следует подчеркнуть обстоятельство более
принципиального порядка. В соответствии с (34а) и (34б) частоты взаимодействующих
волн могут быть весьма близки: вырожденный режим четырёх-частотного взаимодействия
соответствует wн
= w1
= = w2;
однако волны могут различаться направлениями распространения, поляризациями.
Благодаря этому для них легко реализуются крупномасштабные продольные и поперечные
взаимодействия. В результате именно эффективные четырёхчастотные взаимодействия
волн с близкими частотами определяют основные черты поведения мощного светового
пучка в нелинейной среде - разнообразные неустойчивости, преобразования формы
пространственной и временной модуляций и т. п.
В среде с кубичной нелинейностью наиб. интерес представляют эффекты
самовоздействия световых пакетов и пучков, обусловленные
четырёхволновыми взаимодействиями разл. компонент их частотного и угл. спектров.
Разнообразие механизмов нелинейности показателя преломления и возможность эфф.
управления пространственными масштабами продольных L|| и поперечных
L | взаимодействий (варьируя ширину
спектра, интенсивность светового поля, удаётся, в отличие от квадратичных сред,
изменять соотношение между нелинейностью и дисперсией) позволяют реализовать
в кубичной среде разнообразнейшие эффекты нелинейной волновой динамики. В основе
их лежит сравнительно небольшое число фундаментальных нелинейных эффектов. Анализ
их проводят в терминах преобразования пространственно-временных огибающих; при
физ. интерпретации используют и спектральные представления.
В среде с вещественным нелинейным показателем преломления волновые пакеты и
пучки испытывают фазовую самомодуляцию, к-рая за счёт дисперсии и рефракции
сильно изменяет форму временной или пространственной модуляции огибающей. Для
волнового пакета вида
распространяющегося в среде с нелинейным показателем
преломления (17), полное изменение фазы
т. е. возникает зависящая от интенсивности добавка
к фазе jнл
(t)= -k0n2I(t)z, а следовательно,
и частотная модуляция
В результате частотный спектр пакета сильно уширяется.
При n2 > 0 частота увеличивается от фронта импульса к хвосту.
В среде с нормальной дисперсией групповой скорости это приводит, очевидно, к
более быстрому расплыванию пакета, чем в линейной среде. Если дисперсия аномальна,
спектральные ВЧ-компоненты, группирующиеся на хвосте импульса, догоняют НЧ-компоненты,
располагающиеся на фронте; при этом частотно-модулиров. импульс сжимается -
возникает самосжатие, "самофокусировка во времени". Во многом аналогичные
явления возникают и при распространении волновых пучков. Рис. 10 иллюстрирует
картину распространения волнового пучка в среде с n2 >
0. Колоколообразное распределение огибающей приводит к фазовой самомодуляции
в пространстве; в рассматриваемом случае n2 > 0 она приводит
к нелинейной рефракции и самофокусировке пучка, т. к. фазовая скорость света
в центре пучка uф
= с/(п0 + n2I) меньше, чем на
периферии. Следует подчеркнуть, что, в отличие от "линейной" фокусировки
света с помощью линзы, самофокусировка носит "лавинный" характер,
характер неустойчивости. Действительно,
вызванная фазовой самомодуляцией поперечная неоднородность поля усиливает нелинейную
рефракцию и т. д. Самосжатие, самофокусировку можно интерпретировать и на спектральном
языке как результат последовательных четырёхволно-вых взаимодействий, приводящих
к "лавинному" уши-рению частотного или углового спектров.
Рис. 10. Изменения профиля светового пучка
в кубичной среде с п2
> 0, обусловленные пространственной
фазовой самомодуляцией. Штриховые линии - изменяющаяся
форма фазового фронта. Внизу - нарастание напряжённости светового поля на оси
пучка.
Чем определяется предельное нелинейное сжатие светового импульса и светового пучка? При самосжатии
плоских волновых пакетов, обусловленном продольными взаимодействиями, компрессия
сдерживается дисперсионным расплыванием. При этом оказывается возможным устойчивый
баланс
Рис. 11. Изменение формы импульсов с расстоянием,
пройденным в нелинейной среде: а - при W < Wкp
- расплывание; б - при W = Wкp - оптический
соли- . тон; в - при W > WKp -компрессия.
сжатия и расплывания; он достигается при плотности
энергии пакета (Дж/см2)
При W = Wкp в кубичной среде
распространяется стационарный импульс - солитон оптический, огибающая
к-рого
Такой импульс является стационарным решением
нелинейного параболич. ур-ния типа (21)
Изменение формы световых импульсов при разл.
соотношениях между W и Wкp изображено на рис.
11. Существенным оказывается то, что солитонное решение вида (37) оказывается
устойчивым по отношению к малым вариациям W вблизи Wкp.
Нелинейная рефракция, приводящая к пространственной
самофокусировке света, сдерживается дифракцией. Баланс нелинейной рефракции
и дифракции достигается при полной мощности трёхмерного пучка
[ср. с (36)]. Для волнового пакета и двумерного
пучка баланс определяется интенсивностью, для трёхмерного - полной мощностью.
Однако здесь баланс неустойчив; при Р > Ркр нелинейная
рефракция подавляет дифракцию, пучок продолжает сжиматься. Пределом этого "лавинного"
процесса часто становится оптический пробой (см. также Самофокусировка света).
Эффективность продольных взаимодействий может быть резко усилена за счёт использования обратной
связи, оптич. резонатора. Ярким примером такого усиления является возникновение
амплитудной оптич. бистабильности в оптич. резонаторе Фабри - Перо, заполненном
средой с кубичной нелинейностью. За счёт многократного прохождения через среду
сигнал на выходе приобретает значительный нелинейный фазовый набег. При достаточно
большой интенсивности на входе интенсивность на выходе испытывает скачки и обнаруживает
гистерезис (подробнее см. Оптическая бистабильность).
Обусловленные продольными взаимодействиями оптич. бистабильность
и соответствующие неустойчивости являются лишь "временными" проекциями
широкого класса волновых взаимодействий, происходящих
одновременно в пространстве и времени. Принципиальную роль здесь играют поперечные
взаимодействия, к-рые в свободно распространяющихся пучках и в традиц. схемах
оптич. резонаторов имеют характер диффузии и оказываются мелкомасштабными. Пространственным
масштабом и топологией поперечных взаимодействий можно управлять в системах
с двумерной обратной связью (рис. 12). В цепь обратной связи кольцевого оптич.
резонатора помещается трансформатор поля, осуществляющий поворот, сжатие, растяжение,
благодаря чему удаётся получить L | ~ ~d (d - диаметр
пучка]. В четырёхзеркальном кольцевом резонаторе оказываются связанными между
собой поля в разл. точках поперечного сечения пучка. Если в такой резонатор
поместить среду с нелинейным показателем преломления, гистерезис и бистабильность
возникают не только во времени, но и в пространстве.
Рис. 12. Оптический резонатор с двумерной обратной связью: 1- нелинейная среда; a -трансформатор поля.
Нелинейная динамика поля в резонаторе с двумерной
обратной связью описывается ур-нием для нелинейного
фазового набега j(r,t):
где 
- "управляющий параметр" l - длина нелинейной среды, h
- параметр потерь, q
- видность интерференц. картины.
Рис. 13. Нелинейные структуры в резонаторе
с двумерной обратной связью: а,
б - вращающиеся волны; в,
г - спиральные волны (случаю г соответствует меньший
коэффициент диффузии); д - сосуществование
вращающейся и спиральной структур; е - оптическая
турбулентность.
Поперечные взаимодействия описываются правой
частью (40), первый член характеризует мелкомасштабные взаимодействия; крупномасштабным
взаимодействиям обязан сдвиг аргумента cos, r' 
r (параболич. ур-ние со сдвинутым аргументом). На рис. 13 приведены
фотографии наиб. типичных нелинейных структур: вращающихся волн (оптич. ревербераторов);
спиральных волн, возникающих при больших значениях параметра К; случайных
нелинейных полей - оптич. турбулентности. Т. о., в нелинейной оптике воспроизводится полный
набор явлений нелинейной волновой динамики, интенсивно исследуемых в гидродинамике,
физике плазмы, биологии и т. д. (см. также Волны).
Важным классом нелинейных оптич. эффектов являются
процессы вынужденного рассеяния (ВР), в к-рых мощная световая волна индуцирует
когерентные элементарные возбуждения в среде (оптич. и акустич. фо-ноны, поляритоны,
температурные волны и т. п.) и когерентно рассеивается на них. Каждому виду
спонтанного рассеяния света соответствует вынужденный аналог (см. Вынужденное
рассеяние света, Комбинационное рассеяние света).
Вынужденное комбинац. рассеяние (ВКР) происходит
на когерентно возбуждённых оптич. фононах. Для классич. описания процесса ВКР
используют модель нелинейно связанных осцилляторов. Обозначим через х нормальную
координату колебаний атомов в молекуле изотропной среды, а через у - нормальную
координату колебаний "оптических" электронов. В линейном приближении
колебания атомов и определяющие поляризацию среды колебания электронов совершаются
независимо друг от друга. При учёте нелинейной связи потенц. энергию молекулы
можно представить в виде
где F и f - "упругости"
связей в молекуле. Член aху2
описывает взаимодействие электронных и колебательных возмущений в молекуле
(электрон-фононные взаимодействия). С учётом этого члена ур-ния движения для
х и у приобретают вид [ср. с простой моделью ангармонич. осциллятора
(4)]:
Здесь М и m - приведённые массы
атомного и электронного осцилляторов, W
- частота молекулярных колебаний, е - заряд электрона, Е - электрич.
поле световых волн. Если на систему, описываемую (42), действует бигармонич.
поле (13) с частотами w1
и w2,
то при w1
- w2
W
будет происходить резонансная раскачка молекулярных колебаний. Этот процесс
используется в когерентной антистоксовой спектроскопии (см. раздел 5) [систему
(42) можно рассматривать как классич. обоснование феноменологич. ур-ния (27)].
Теперь, однако, гл. акцент делается на обусловленном комбинац. резонансом энергообмене
волн с частотами w1
и w2.
Энергия ВЧ-волны накачки w1
= wн
передаётся низкочастотной, стоксовой w2
= wс
волне; при достаточно большой интенсивности накачки Iн стоксова
волна нарастает экспоненциально - возникает вынужденное комбинац. рассеяние
где z - длина нелинейной среды, g - удельный коэф. усиления:
(N - число молекул в единице объёма, nн
и nс - показатели преломления среды на частотах накачки и
сток-совой компоненты). Типичное значение g для наиб. важных комбинационно-активных
сред (сжатый водород, жидкий азот, кристалл кальцита и др.) составляет 10-9-10-8
см/Вт.
Вынужденное рассеяние используется для управления
параметрами лазерного излучения: преобразования частоты, длительности, когерентности.
Напр., комбинационные лазеры на сжатом водороде и жидком азоте осуществляют
ВКР-преобразование лазерного излучения с квантовой эффективностью до 90%. При
ВР возможна эфф. компрессия лазерных импульсов с одноврем. повышением их пиковой
мощности. Практически таким способом удаётся сжимать импульсы в 10-20 раз.
Процесс ВР используется для обращения волнового
фронта. При ВКР энергия частично когерентного лазерного излучения преобразуется
в энергию полностью когерентного светового пучка на смещённой (стоксовой) частоте
(ВКР-коррекция волнового фронта). Такая коррекция позволяет здачительно (в >
102 раз) уменьшить угл. расходимость излучения. При этом квантовая
эффективность преобразования составляет обычно 30-50%, а иногда и 80-90%.
Нелинейные преобразования коренным образом изменяют
статистику поля. Это хорошо известно в ста-тистич. радиофизике и в полной мере
проявляется в оптике. Статистич. свойства сформированного в установившемся режиме
лазерного излучения радикально отличаются от свойств гауссовского теплового
излучения. С существ. изменением статистики приходится сталкиваться при генерации
оптич. гармоник и комбинац. частот, в разнообразных самовоздействиях. Многие
из перечисленных эффектов имеют по существу классич. природу, квантовый характер
света в них не проявляется. Тем больший интерес представляет формирование с
помощью нелинейных преобразований новых квантовых состояний светового поля,
новых макроскопич. квантовых состояний. Наиб. яркий пример - генерация т. н.
сжатых состояний поля, возникающая при параметрич. взаимодействиях. В 60-х гг.
они были исследованы для классич. полей, в 80-х гг. выяснено, что они могут
реализоваться и для квантованных полей. При этом возникают нетривиальные возможности
управления квантовыми флуктуациями светового поля.
Рассмотрим преобразование классич. шумового поля вырожденным оптич. параметрич. усилителем
(w1
= w2
= wн/2).
В приближении заданного поля монохроматич. накачки и D
= 0 поведение фазы сигнальной волны j
= argAc подчиняется ур-нию
фаза волны накачки jн
принята равной p/2
[(45) можно получить из (33), полагая А1=А2=Ас=rсеij].
Согласно (45):
[j0(t)
- значение фазы на входе нелинейной среды], из чего следует, что на достаточно
больших длинах z возможны два устойчивых состояния фазы, равных 0 и p.
Если сигнальная волна представляет собой стационарный гауссов шум, то на входе
параметрического усилителя w(j)
= 1/2p; - p
<= j
<= p. По мере параметрич. усиления функция распределения фазы
трансформируется (рис. 14,a; кривые 1 и 2). Максимумы плотности вероятности фазы
формируются вблизи устойчивых значений (0 и bp).
Дисперсия флуктуации уменьшается - формируются классич. сжатые состояния поля.
Формирование сжатых состояний можно рассмотреть
и в терминах поведения квадратурных компонент x(t,z)и y(t,z)сигнала:
Тогда в соответствии с (33) эволюция квадратур
х, у даётся соотношениями
т. е. усиливается синфазная квадратура х, а противофазная у - подавляется. Для стационарного гауссова шума
с дисперсией s2
дисперсии квадратур изменяются как
т. е. флуктуации квадратурных компонент при параметрич.
усилении сигнала становятся неодинаковыми (рис. 14,б).
Рис. 14. Классический шумовой сигнал при параметрическом
усилении: а - плотность вероятности распределения
фазы обычного стационарного шума ( штриховая
линия) и шума при сжатом состоянии ( кривые
1 и 2, для 2 коэф. усиления больше); б -
области флуктуации на фазовой плоскости обычного
( слева) и сжатого (справа) шума.
Аналогично ведут себя при параметрич. усилении
квантовые вакуумные флуктуации в поле интенсивной классич. накачки. В квантовом
сжатом состоянии вакуумные флуктуации одной из квадратурных компонент оказываются
подавленными, а флуктуации другой увеличиваются. Естественно, при этом должно
удовлетворяться соотношение неопределённостей.
Если при измерениях система реагирует лишь на одну квадратуру, шум фотодетектирования
оказывается ниже уровня дробового шума. Подробнее см. Сжатое состояние.
Нелинейный отклик среды играет важную, а часто и решающую роль в механизмах лазерного возбуждения и релаксации сильнонеравновесных
состояний в атомах, молекулах и конденсиров. средах. Первой яркой демонстрацией
этого стало открытие и практич. использование селективного многофотонного возбуждения
и многофотонной диссоциации молекул в сильном лазерном ИК-поле. Оказалось, что
молекула может быть сильно возбуждена и затем диссоциирована при резонансном
поглощении десятков фотонов из лазерного ИК-импульса интенсивностью ~ 10 МВт/см2
и плотностью энергии ~ неск. Дж/см2 (см. Инфракрасная многофотонная
диссоциация). Этот процесс сильно влияет на хим. реакции; будучи селективной
по частоте, многофотонная диссоциация в ИК-поле может быть использована для
лазерного изотопов разделения.
Др. важный пример - своеобразные нелинейные самовоздействия
волн на поверхности металлов и полупроводников, приводящие к возникновению периодич.
поверхностных структур (рис. 15). Возникают они самопроизвольно, когда интенсивность
лазерного излучения оказывается достаточно высокой; это связано с пространственно
неоднородным нагревом поверхности. Необходимое для этого неоднородное поле является
результатом интерференции падающей лазерной волны с полем поверхностной волны.
При этом важную роль играет появляющаяся обратная связь, когда образовавшиеся
периодич. структуры существенно влияют на условия рассеяния лазерного излучения
в дифрагиров. волны - возникают явления, имеющие много общего с вынужденным
рассеянием. В разл. условиях могут возникать неустойчивости поверхностних
акустических волн, капиллярных волн в расплавах и жидких металлах и интерференц.
неустойчивость испарения поверхности. Создаваемый лазерным излучением рельеф
может кардинально менять поглощат. и отражат. свойства поверхности: подавлять
зеркальное отражение эл--магн. волны, приводить к резкому возрастанию (до 100%)
энерговвода лазерного излучения в среду и т. п.
Рис. 15. Характерные периодические структуры,
наводимые лазерным излучением на
поверхности твёрдых тел: а
- одномерная решётка на поверхности Ge, наводимая
излучением неодимового лазера; б - двумерная решётка,
возникающая на поверхности при увеличении интенсивности
лазера.
Нелинейные оптич. методы быстрого управления фазой и техника компрессии
сверхкоротких импульсов (техника фокусировки во времени)
сыграли важную роль в получении предельно коротких, фемтосекунд-ных (длительностью
~10-15 с) световых импульсов. В основе методов лежит явление фазовой
самомодуляции, приводящее к уширению спектра импульсов [см. ф-лы (35а) и (35б)].
Для компрессии таких импульсов в случае n2 > 0 необходима
среда с аномальной дисперсией групповой скорости: макс. коэф. сжатия им-пульса
[см. (35б)]
где tмин
- мин. длительность импульса при компрессии. В качестве сред с аномальной дисперсией
могут быть использованы пары металлов (в области частот вблизи однофотонного
резонанса), устройства, состоящие из двух дифракц. решёток, нек-рые типы интерферометров.
Оптимальной нелинейной средой для получения фазовой самомодуляции оказываются
одномо-довые волоконные световоды. Малость нелинейности (для кварцевого волокна
n2 = 3,2.10-13 см2/кВт) с
избытком компенсируется возможностью поддержания устойчивого поперечного профиля
пучка диам. 5- 10 мкм на расстояниях порядка длины поглощения lп
d-1
(в видимом диапазоне lп = 104-105 см).
Оптич. компрессор, состоящий из волновода с нормальной дисперсией и двух дифракц.
решёток, позволяет получить S 
102. Существ. сжатия могут быть получены и при генерации оптич. солитонов.
Быстро развивающаяся область приложения методов нелинейной оптики - разработка новых систем оптической обработки информации, создание
оптич. цифровых и аналоговых процессоров.
В основу создания быстродействующих двоичных
оптич. триггеров для цифрового оптич. процессора может быть положена амплитудная
оптич. бистабиль-ность. С практич. точки зрения наиб. впечатляющ прогресс в
технологии амплитудных оптич. триггеров на полупроводниковых микрорезонаторах.
На риc. 16 показана ячейка бистабильных оптич. микрорезонаторов на GaAs - AlAs-сверхрешётках.
Логич. устройство "или" па таких микрорезонаторах переключается
с помощью светового импульса с энергией Wп
2•10-11
Дж. Характерное время переключения составляет tп
10-10
с.
Рис. 16. Ячейка оптических бистабильных микрорезонаторов
GaAs - элемент процессора полностью
оптического компьютера. Характерный размер
~ 2 мкм.
При дальнейшем совершенствовании технологии
можно ожидать значений Wп 
2.10-15
Дж (величина, в 30 раз превышающая флуктуац. предел) и tп
5.10-12
с. Перспективы использования методов нелинейной оптики и лазерной физики в технике оптич.
компьютеров не исчерпываются амплитудными триггерами. Совр. нелинейная оптика о. позволяет
создавать быстродействующие амплитудные, фазовые и поляризац. оптич. триггеры,
оперирующие не только с дискретными сигналами, но и с волновыми структурами.
Перспективно использование методов нелинейной оптики для создания нейронно-сетевых компьютеров,
предназначенных для решения нерегулярных задач, распознавания образов, моделирования
интеллекта. Здесь можно использовать системы обращения волнового фронта, матрицы
нелинейных переключающих элементов в совокупности с голографич. преобразователями
и анализаторами световых полей. Др. возможностью оптич. моделирования системы
нейронов, сложным образом связанных между собой, является развитие идеи двумерной
обратной связи в кольцевом нелинейном резонаторе (рис. 12, 13). В таком резонаторе
на смену обычной амплитудной оптич. би-стабильности приходят новые нелинейные
волновые явления, сопровождающиеся возникновением разнообразных пространственных
структур, к-рые могут быть использованы в аналоговых процессорах, системах ассоциативной
памяти (см. Оптические компьютеры ).Использование методов нелинейной оптики расширяет
возможности молекулярной электроники. Большие органич. молекулы обладают сильным
кубич. откликом; особый интерес, с этой точки зрения, представляет отклик сильно-делокализов.
электронов (рис. 5). Резкого дополнит. увеличения кубич. восприимчивости c(3)
(в 104-105 раз) можно добиться, переводя молекулу в возбуждённое
электронное состояние. Это обстоятельство можно использовать для записи и считывания
информации. Комбинирование методов нелинейной оптики с методами молекулярной электроники
может открыть совершенно неожиданные перспективы в разработке компьютеров новых
поколений.
С. А. Ахманов
|
|
 |
