Активная лазерная спектроскопия - один из методов нелинейной спектроскопии,
исследующий поглощение или рассеяние пучка света в среде, в к-рой
предварительно (с помощью дополнит. лазерного излучения определ. частот)
селективно возбуждены и (или) сфазированы изучаемые оптич. моды .Такое активное лазерное "приготовление" среды (накачка) меняет картину взаимодействия зондирующего (пробного) излучения со средой.
Активная лазерная спектроскопия основана на эффекте нелинейного взаимодействия интенсивного
лазерного излучения и оптич. среды. Мощное излучение накачки нарушает
термо-динамич. равновесие в среде, наводит корреляции между образующими
её частицами, возбуждает определ. внутр. движения в них и т. п., а более
слабое зондирующее излучение выявляет наведённые возмущения и кинетику
их затухания.
Методы активной лазерной спектроскопии отличаются типом исследуемого резонанса, характером оптич. отклика среды, а также способом зондирования и измеряемым параметром (интенсивность, фаза, поляризация). А. л. с. поглощения исследует оптич. резонанс среды, проявляющийся в одно- или многофотонном поглощении света; А. л. с. рассеяния - резонанс, проявляющийся в рассеянии света
(комбинационном, рэлеевском, Мандельштама - Бриллюэна,
гиперкомбинационном, гиперрэле-евском и т. п.). Оптич. отклик среды на
воздействие волн накачки и зондирующего излучения может быть когерентным
(связанным с наведённой нелинейной оптич. поляризацией среды) или
некогерентным (связанным с оптически-индуцированным возмущением
населённостей уровней энергии), соответственно различают когерентную и
некогерентную А. л. с.
Активная лазерная спектроскопия наз. стационарной или нестационарной в зависимости от того,
исследуется установившийся (стационарный) или неустановившийся
(переходный, нестационарный) оптич. отклик среды. В последнем случае для
возбуждения и зондирования среды используются короткие лазерные
импульсы, длительность к-рых меньше характерных времён установления и
релаксации исследуемых возбуждённых состояний среды.
С помощью зондирующего излучения можно
изучать модуляцию оптич. характеристик среды (модуляц. вариант А. л. с.), вызываемую
излучением накачки; кроме того, благодаря возмущению среды накачкой могут появляться
новые спектральные или пространств. компоненты
зондирующего излучения, на их исследовании основан генерац. вариант А. л. с.
Разл. способы возбуждения и зондирования, применяемые в А. л. с., приведены
на рис. на примере двухуровневой системы.
Схема возбуждения (вверху) и зондирования (внизу) в активной лазерной спектроскопии на примере двухуровневой системы: а
- однофотонное возбуждение (возбуждение за счет однофотонного
поглощения) и однофотонное зондирование с помощью регистрации изменений в
поглощении или усилении (пунктир); б - возбуждение с помощью
двухфотонного поглощения и комбинационного рассеяния света
(КРС); зондирование осуществляется за счёт антистоксова или стоксова
(пунктир) КРС, а также двухфотонного поглощения или усиления (пунктир).
В случае стационарной когерентной А.
л. с. изотропных сред и центросимметричных кристаллов нелинейная оптич. поляризация
Р среды может быть описана кубичным по амплитудам световых полей членом
разложения:
(1)
Здесь
- компоненты тензора нелинейной оптич. восприимчивости (см. Поляризуемость)3-го порядка (
-
индексы декартовых координат); частота исследуемого сигнала 
является алге-браич. суммой частот, вводимых в среду полей
(т. е. 
), нек-рые из к-рых могут оказаться отрицательными. D - численный коэф.,
учитывающий возможное вырождение среди частот 
.
Одно или неск. полей 
(
=1, 2, 3), вводимых
в среду, могут быть сильными (накачка), остальные - слабыми. При приближении
одной из частот 
либо одной из их линейных комбинаций (
и т. п.) к частоте разрешённого квантового перехода в исследуемой среде компоненты
нелинейной восприимчивости 
испытывают дисперсию. Соответственно, испытывают дисперсию и параметры эл--магн.
волны, источником для к-рой служит нелинейная поляризация (1). Стационарная
когерентная А. л. с. с использованием лазерного излучения относительно невысокой
интенсивности (для к-рого в разложении поляризации существен только
первый нелинейный член) тождественна че-тырёхфотонной нелинейной спектроскопии.
Для примера рассмотрим стационарную
когерентную спектроскопию двухфотонного поглощения (ДФП) света. В генерац. варианте
эта схема формально описывается восприимчивостью 
, где все частоты 
(частоты волн накачки) подбираются так, что суммарная частота сканирует область
вблизи частоты 
перехода, разрешённого в ДФП, т. е. 
;
- частота пробной волны.
Как правило, для реализации генерац.
схем когерентной А. л. с. необходимо выполнение условий фазового синхронизма (в данном случае
,
где 
- волновые
векторы плоских волн с частотами 
соответственно). Модуляц. вариант когерентной спектроскопии ДФП описывается
восприимчивостью 
,
при 
(
- частота волны
накачки, 
- зондирующей волны). При накачке диэлектрич. проницаемость среды на частоте
зондирующей волны 
равна 
(2)
(
-
диэлектрич. проницаемость среды в отсутствие накачки). При 
восприимчивость
имеет мнимую часть; поэтому при 
появляется добавка к мнимой части у диэлектрич. проницаемости 
,
а следовательно, и дополнит. поглощение на частоте 
,
индуцированное полем накачки на частоте 
;
это поглощение добавляется к обычному линейному поглощению на частоте 
.
Вещественная составляющая 
даёт добавку к показателю преломления среды на частоте зондирующего излучения.
Для реализации модуляц. схем когерентной А. л. с. не требуется применять
спец. мер для выполнения условий синхронизма: здесь они выполняются
автоматически. Для описанной выше схемы когерентной спектроскопии ДФП
Одним из методов А. л. с. является когерентная спектроскопия комбинационного рассеяния
света. С помощью А. л. с. удаётся решать задачи, недоступные др.
методам спектроскопии поглощения или рассеяния света, значительно
увеличить информативность оптич. спектроскопии, повысить отношение
сигнал/шум на выходе традиц. спектрометров, улучшить их спектральное, пространственное и временное разрешение.
|
|
 |
