и
начального
состояний равна разности энергий поглощённых и
испущенных фотонов.Многофотонные процессы - процессы взаимодействия эл--магн. излучения с веществом, при к-рых в одном элементарном акте происходит
поглощение или испускание (или и то и другое)
неск. фотонов. При этом в веществе совершается многофотонный переход между квантовыми
состояниями |1> и |2>, причём разность энергий конечногои
начального
состояний равна разности энергий поглощённых и
испущенных фотонов.
В рамках квантовомеханич. теории возмущении многофотонный
переход из нач. состояния |1> в конечное |2> трактуется как результат
последовательности одно-фотонных квантовых переходов через промежуточные виртуальные
состояния (см. Возмущений теория ).При M. п. населённость промежуточных
уровней энергии не меняется, в отличие от ступенчатых (каскадных) процессов,
при к-рых переход в состояние |2) совершается в результате двух или более элементарных
актов взаимодействия.
Возможность тех или иных M. п. определяется отбора
правилами, для соответствующих многофотонных переходов. Эти правила существенно
отличаются от таковых для однофотонных процессов поглощения и испускания. Напр.,
однофотонные электрич. дипольные переходы между состояниями с одинаковой чётностью
запрещены правилами отбора, в то же время такой запрет по чётности отсутствует
для многофотонных переходов между этими состояниями с участием чётного числа
фотонов.
M. п. составляют физ. основу широкого круга разнообразных
эффектов, проявляющихся в изменении характеристик эл--магн. излучения, а также
свойств p состояния вещества. К ним относятся многофотонное поглощение p испускание, многофотонная ионизация атомов и молекул, многофотонный
фотоэффект, широкий класс процессов рассеяния света и т. п. Каждый фотон,
возникающий при M. п., может испускаться либо спонтанно, либо под действием
внеш. излучения. В соответствии с этим M. п. делятся на спонтанные и вынужденные
(индуцированные), такие, как спонтанное и вынужденное рассеяние света ,спонтанное
и вынужденное многофотонное излучение (см. также Комбинационное рассеяние
света, Мандельштама - Бриллюэна рассеяние).
M. п., при к-рых конечное квантовое состояние
|2) соответствующего многофотонного перехода совпадает с исходным |1>, наз.
когерентными, т. к. в этом случае фазы взаимодействующих волн оказываются жёстко
связанными между собой. К когерентным M. п. относятся генерация гармоник, процессы
сложения и вычитания частот оптич. излучения, параметрич. генерация и усиление
и т. п. (см. Нелинейная оптика).
Количеств, характеристикой m-фотонного
процесса может служить вероятность соответствующего m-фотонного перехода
.
Для вынужденных M. п. в поло монохроматич. потоков излучения с частотами w1,
вероятность
Wm можно представить в виде: 
где
- плотности
числа фотонов с соответствующими энергиями
...,
. T. о., скорость вынужденных M. п. является нелинейной функцией интенсивности
падающего поля. Константа А т зависит от вида энергетич. спектра
поглощения вещества, типа M. п., частоты и поляризации падающего излучения.
Если, напр., к--л. из частот возбуждающего излучения или их комбинация оказывается
близкой к частоте перехода из начального в промежуточное квантовое состояние,
то величина
,
а следовательно, и вероятность 
резонансным
образом возрастают. При этом резко возрастает и скорость соответствующих ступенчатых
процессов. T. о., наличие промежуточных ре-зонансов ведёт к одновре.м. проявлению
многофотонных и ступенчатых процессов. Такая ситуация имеет место, напр., в
случае резонансной флуоресценции, резонансного комбинац. рассеяния, резонансной
многофотонной ионизации и т. д.
Довольно часто встречаются ситуации, когда между
уровнями |1> и |2> возникают поск. каналов перехода. Напр., если в спектре
действующего излучения содержатся компоненты
с такими частотами, что
то возбуждение уровня |2> происходит
как за счет двухфотонного поглощения квантов с частотами
,
так и за счёт комбинац. взаимодействия излучений
на частотах
Аналогично,
при генерации третьей гармоники в условиях
трёхфо-тонного резонанса
)
наряду с трёхфотонным поглощением излучения с частотой w1
присутствует также однофотонное поглощение квантов гармоники 
, возбуждающее уровень |2>. В этих и подобных случаях полная вероятность
перехода между состояниями |1> и |2> W12 определяется
суммой амплитуд вероятностей перехода по каждому из каналов
т.
е. 
и, следовательно,
зависит от соотношения фаз между этими каналами. При этом возможно интерференционное
усиление или ослабление (вплоть до полного подавления) всех одновременно действующих
M. п. на этом переходе, а также сопутствующих им процессов, стартующих с уровня
|2> (см. Просветления эффект).
Отношение вероятности M. п. с участием m фотонов
к вероятности M. п. с участием (т -1) фотонов Wm-1 при
отсутствии промежуточных резонансов но порядку величины равно
где
E - амплитуда напряжённости электрич.
поля излучения, Еат - ср. напряжённость внутриатомного
электрич. поля 
-
109 В/см). При 
с
увеличением числа фотонов, участвующих в элементарном акте, вероятность M. п.
резко снижается. Поэтому до появления лазеров кроме однофотонных наблюдались
лишь двухфотонные процессы при рассеянии света: рассеяние Мандельштама - Бриллюэна,
комбинационное рассеяние света и т. п. Высокие интенсивности излучения, получаемые
с по-мошью лазеров, позволяют наблюдать M. п. вплоть до
При больших интенсивностях излучения M. п., возможные в данном веществе, в значит, мере определяют оптич. свойства этого вещества. Так, при достаточно высокой интенсивности падающего лазерного излучения прозрачные вещества могут стать непрозрачными за счёт процессов многофотонного поглощения. M. п. составляют физ. основу широкого круга нелинейных оптич. явлений. На их наблюдении часто базируется большинство методов нелинейной спектроскопии.
К. H. Драбович
|
|
 |
