Затухание свободной поляризации - обусловленное релаксационными процессами уменьшение амплитуды поляризации среды после прекращения действия возбуждающего импульса резонансного эл--магн. излучения. Падающий на среду импульс когерентного эл--магн. излучения с частотой w, резонансной разрешённому переходу между квантовыми состояниями | а > и | b > (соответствующими уровням энергии а и b
отдельных квантовых систем, т. е. атомов, молекул, примесных центров и
т. д.), создаёт когерентную суперпозицию этих состояний, индуцируя тем
самым элементарные диполи, колеблющиеся с частотой возбуждающего поля и
связанные между собой по фазе. В результате возникает волна поляризации вещества, имеющая частоту w и волновой вектор k,
равный волновому вектору падающего импульса. По окончании импульса, т.
е. когда среда свободна от воздействия поля, резонансная поляризация ещё
сохраняется, однако её амплитуда со временем уменьшается (затухает), а
эл--магн. волна, создаваемая колеблющимися с затухающей амплитудой
диполями, регистрируется как сигнал 3. с. п. [1-3]. Аналогом 3. с. п. в ядерном магнитном резонансе
является эффект затухания свободной индукции.
Имеются две качественно различные причины, вызывающие 3. с. п. Первая из
них - это процессы необратимой релаксации, к-рые приводят к распаду
состояний | а > и | b > (спонтанное испускание,
неупругие столкновения и т. д.) или к сбою их фаз (упругие
столкновения). Эти процессы характеризуются временем поперечной
релаксации Т2 и обусловливают т. н. однородное уширение спектральных линий (см. Ширина спектральной линии).
Вторая причина - различие собственных частот wbа, обусловленное либо эффектом Доплера
при тепловом движении атомов и молекул в газе, либо смещением квантовых
уровней в неоднородном внутрикристаллич. или внеш. поле (неоднородное
уширение линии перехода). Поскольку в свободном состоянии диполи
колеблются с собств. частотами wbа, то возникает их расфазировка, приводящая к дополнит. затуханию поляризации.
Если возбуждающий импульс имеет прямоугольную форму (рис. 1) и длительность t<<T2, Т*2 (T*2
, gH- неоднородная полуширина линии), а длина среды L<<l (l - длина резонансного поглощения), то эволюция затухающей амплитуды свободной поляризации описывается формулой:
где N - плотность числа резонансных излучателей,
- частота Раби (см. Двухуровневая система), Е - амплитуда возбуждающего импульса, dba - матричный элемент дипольного момента. Интенсивность сигнала 3. с. п.
т. е. пропорциональна квадрату числа излучателей - особенность, присущая
процессам когерентного испускания. Подобная зависимость характерна и
для эффекта сверхизлучения. Макс. значение Iс достигается при Wt =p/2 (см. p- импульс).
Рис. 1. Действие возбуждающего сигнала 1 на двухуровневую систему; 2 - сигнал затухания свободной поляризации.
Если падающий импульс возбуждает одновременно два (или более) близких по
частоте квантовых перехода, то вклады этих переходов в поляризацию
интерферируют, и сигнал 3. с. п. оказывается промодулированным с
разностной частотой. Это одно из проявлений т. н. эффекта квантовых
биений (см. Интерференция состояний).
Эффекты,
подобные 3. с. п., имеют место и при многофотонном возбуждении
квантовых переходов, когда определ. комбинация частот падающих импульсов
(напр., сумма или разность) совпадает с частотой соответствующего
квантового перехода. В этом случае, однако, формируемый макроскопич.
отклик среды может оказаться неизлучающим вследствие правил отбора (см. Многофотонные процессы, Многофотонное поглощение).
Для его наблюдения используются дополнительные (пробные) импульсы, в
поле к-рых когерентный отклик вовлекается в процесс параметрич. смешения
частот. Генерируемое при этом излучение, как правило, отличается по
частоте и направлению от возбуждающего, что удобно для выделения сигнала
[2-4].
Примером является поведение сигнала когерентного отклика типа свободной
поляризации при двухфотонном возбуждении молекул азота в сверхзвуковой
струе (рис. 2) [5].
Рис. 2. Эволюция когерентного отклика молекул азота. Сплошная линия - теоретический расчёт; светлые кружки - эксперимент.
Возбуждение осуществлялось с помощью одновременного воздействия двух пикосекундных импульсов лазерного излучения, разность частот к-рых w1 - w2 совпадала с частотой WJ перехода между колебательно-вращательными уровнями молекулы азота с одинаковыми значениями вращательного квантового числа J в основном и возбуждённом колебат. состояниях. Регистрировался сигнал 3. с. п. на частоте излучения w3+WJ, генерируемого за счёт когерентного антистоксова комбинац. рассеяния пробного пикосекундного импульса с частотой w3, подаваемого через варьируемое время задержки Dt. Колебания амплитуды сигнала обусловлены интерференцией вкладов квантовых переходов с различными J. 3. с. п. и аналогичные ему эффекты широко используются для прямых измерений времён дефазировки квантовых состояний в атомах и молекулах, распада элементарных возбуждений в конденсиров. средах и т. д. Проявляющийся в 3. с. п. эффект квантовых биений позволяет определять частотные интервалы между близко расположенными уровнями энергии (см. Нелинейная спектроскопия).
К. Н. Драбович